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非線性光學晶體是當今及未來光電信息技術的重要基礎材料，其發展與激光技術的發展密切相關。上世紀八九十年代，中國科學院院士陳創天提出的陰離子基團理論極大地促進了BBO、LBO和KBBF非線性光學晶體的發展，并成功地滿足了紫外、可見波段的激光技術需求。

從本世紀初開始，隨著深紫外和中紅外應用波段激光技術的發展，與紫外到近紅外、可見波段的非線性光學晶體相比，深紫外及中紅外的非線性光學晶體既具有相近的性能要求，又呈現出獨特的技術指標，而這些對應不同波段的性能指標往往受到不同特征的微觀功能基元的影響。為了加速提升非線性光學性能以滿足高功率激光需求的步伐，拓展理論方法去闡明不同應用波段非線性光學晶體的結構－性能關系成為滿足更寬波段應用必須要面對的核心關鍵問題。

近日，中國科學院理化技術研究所人工晶體中心林哲帥課題組發表綜述文章，系統總結了其在深紫外及中紅外波段非線性光學晶體領域所作的原創性貢獻。針對深紫外及中紅外非線性光學晶體領域的核心問題，林哲帥團隊近年來開發了一整套第一性原理計算分析工具，以調控晶體帶隙和闡明非線性光學機理。以此為基礎又發展出一套非線性光學材料設計系統，能夠精確地獲得非線性光學晶體結構參數和關鍵非線性光學性能，比如晶體帶隙、倍頻效應、雙折射率以及相位匹配輸出波長等。這不僅可以更好地理解非線性光學材料微觀結構和宏觀性能間的關系，而且能夠為設計新型非線性光學材料提供重要的機制參考。

理化所發表第一性原理探索新型非線性光學晶體綜述文章

圖片來源：中科院理化所

基于此第一性原理設計系統，他們詳細闡述了深紫外和中紅外波段新型非線性光學材料的結構設計策略，包括調控陽離子和拓展陰離子基團以提升深紫外非線性光學性能，搭建極性四面體序構以提升中紅外非線性光學性能等。這些結構設計策略促使了ABBF和BBF等系列深紫外非線性光學晶體材料的實驗發現，促進了硫磷化物和類金剛石硫族化物中紅外非線性光學材料家族的系列實驗進展。這些原創性研究成果不僅表明了第一性原理設計在推動非線性光學晶體發展中的重要作用，也顯示了其在當前甚至未來非線性光學材料探索中所扮演的重要角色。

相關工作作為封面文章以First－Principles Design and Simulations Promote the Development of Nonlinear Optical Crystals 為題，發表在Accounts of Chemical Research 雜志上（DOI： 10．1021／ acs．accounts．9b00448），文章作者為康雷、梁飛、姜興興、林哲帥、陳創天。